7月31日，國(guó)際權威學(xué)術期刊JACS《美國(guó)化學(xué)會志(zhì)》（美國(guó)化學(xué)會旗艦期刊，中科(kē)院一區(qū)top，最新(xīn)影響因子:14.4）發表了我校手性及仿生合成研究團隊的最新(xīn)研究成果“Molecular Editing of Ketones throughN-Heterocyclic Carbene and Photo Dual Catalysis”。成都大學(xué)為(wèi)唯一通訊單位，藥學(xué)院特聘研究員李青竹博士和我校2022級碩士研究生何美浩同學(xué)為(wèi)本論文(wén)的共同第一作(zuò)者，李俊龍教授為(wèi)該論文(wén)的通訊作(zuò)者。這是我校首次以第一完成單位在JACS上發表的研究成果。

該工作(zuò)利用(yòng)NHC和光協同催化體(tǐ)系，發展了一種獨特的“酮的分(fēn)子編輯”策略，能(néng)夠精(jīng)準地對酮類化合物(wù)進行任意修飾，克服了傳統方法對底物(wù)的高度依賴、修飾位點局限以及制備步驟複雜等缺點。本工作(zuò)完成了一系列常規方法難以實現的酮類化合物(wù)的多(duō)樣化修飾，豐富了NHC自由基催化的反應類型，為(wèi)具有挑戰性的酮類化合物(wù)的制備提供了一個綠色、簡潔、通用(yòng)的方法。

該雙催化體(tǐ)系反應條件溫和，不僅具有廣泛的底物(wù)普适性，還具有重要的藥學(xué)研究價值。可(kě)直接用(yòng)于多(duō)種酮類藥物(wù)和生物(wù)活性分(fēn)子的官能(néng)團後修飾，如非甾體(tǐ)抗炎藥物(wù)萘丁美酮（Nabumetone）、芬布芬衍生物(wù)（Fenbufen derivative）、食品添加劑β-二氫紫羅蘭酮（Dihydro-β-lonone）、血管擴張藥物(wù)己酮可(kě)可(kě)堿（Pentoxifylline）、甾體(tǐ)類活性化合物(wù)孕烯醇酮醋酸酯（Pregnenolone acetate）、膽固醇吸收抑制劑依折麥布酮（Ezetimibe Ketone）等。

該團隊進一步通過控制實驗和密度泛函理(lǐ)論計算，揭示了區(qū)域選擇性的規律，并凝練出反應中自由基産生的優先順序為(wèi)：苄基>O-穩定自由基>仲碳自由基>伯碳自由基>甲基/苯基自由基，為(wèi)未來發展可(kě)編程的智能(néng)合成提供了理(lǐ)論參考。

上述研究工作(zuò)得到了國(guó)家自然科(kē)學(xué)基金、四川省自然科(kē)學(xué)基金創新(xīn)研究群體(tǐ)、龍泉英才計劃及廣東省重點研發計劃等基金項目的大力支持。

據悉，《Journal of the American Chemical Society》（JACS，中文(wén)名稱：《美國(guó)化學(xué)會志(zhì)》， Online ISSN:0002-7863）是美國(guó)化學(xué)會出版的著名旗艦刊物(wù)。JACS主要刊登化學(xué)、催化等領域創新(xīn)性和應用(yòng)性極強的研究性文(wén)章，是世界級頂級期刊。自1879年創刊以來，JACS一直以其高質(zhì)量的内容、廣泛的覆蓋範圍和嚴謹的審稿制度，在化學(xué)界享有極高的聲譽。在學(xué)術界和工業界，JACS上發表的論文(wén)往往被視為(wèi)該領域内的重大突破和裏程碑式成果。

原文(wén)鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08163